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Nano Lett. | 肖冠军教授团队在核壳纳米晶的高压光物理调控方面取得进展

时间:2023-12-06 10:53:24 点击:

近日,奔驰宝马558855网址超硬材料国家重点实验室肖冠军教授团队在核壳纳米晶的高压光物理调控方面取得新进展,相关成果以“Pressure-Modulated Interface Engineering toward Realizing Core@Shell Configuration Transition”为题发表于《Nano Letters》。

核壳结构纳米晶的界面应力可以有效地调节核壳间的能级排列,进而影响其光学性能。然而利用传统外延生长方法,很难精准调控核壳纳米晶界面化学压力,一是需要考虑核壳间电子转移的影响,仅通过包壳前后荧光、吸收峰位移动难以标定界面应力;二是由于核壳晶格常数不匹配,容易出现岛状生长,界面应力难以维持。

针对上述问题,该论文以CdS@ZnS纳米晶为研究对象,通过外部物理压力手段调控界面化学应变应力,通过内核中引入掺杂的Mn离子的发光定量描述外部物理压力与内部界面化学压力之间关系,并实现了高压下核壳纳米晶由准II型向I型的构型转变。

聚焦CdS@ZnS纳米晶核壳界面变化,该工作基于CdS核中掺杂的Mn离子发光作为界面化学压力探针。Mn离子的发光具有其本身所特有的优势:(1)相比于本征发光,Mn离子发光与宿主带隙无关,可以排除激子离域的影响;(2)Mn离子发光对外界环境敏感,在内部化学应力或外部物理压力下,其发光峰会相应线性红移,能够准确阐明核壳纳米晶的界面变化。研究结果表明,当ZnS壳由1 ML外延生长至6 ML时,CdS核所受化学应力分别为1.80、2.08、2.24、2.44、2.60和2.78 GPa。对核壳纳米晶施加外部物理压力,光谱图显示掺杂核壳纳米晶的Mn离子发光峰位移动速率相对于核来说,先慢后快。这表明在较低外部压力下,核壳界面化学应力减小;在较高外部压力下,核壳界面化学应力变大。

利用连续介质弹性模型,给出界面化学应力相关的晶格失配公式,拟合所得数据,得到化学应力-晶格失配关系。在低外部压力区,CdS@ZnS界面晶格失配从4%左右降低到1%左右,表明核壳界面得到了极大的优化。这种优化的界面有助于降低界面化学应力;在高外部压力区,核壳界面处存在足够大的应变能,超过了核壳界面处产生失配位错的阈值,导致核壳界面晶格失配的增加。与此同时,界面化学应力的变化有效调控核壳间能级排列,实现高压下CdS@ZnS纳米晶由准II型向I型的核壳构型转变。除此以外,在CdSe@CdS纳米晶以及InP@ZnS纳米晶中均观察到了同样的物理现象和规律,表明该结论可以进一步拓展至其他核壳体系。

该文提出的采用光学探针标定界面压力的方法,可以精准探测核壳界面变化,同时能够定量构建外部物理压力与内部界面化学压力之间的关系,为在实际应用中精准构筑核壳纳米晶界面工程提供了新途径。

文章第一作者为奔驰宝马558855网址超硬材料国家重点实验室博士研究生吕鹏飞,通讯作者为奔驰宝马558855网址超硬材料国家重点实验室肖冠军教授。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助。

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